Η πλούσια συλλογή του μουσείου αποτελείται από αυθεντικά έργα παραδοσιακής λαϊκής τέχνης από όλες τις περιοχές της Κύπρου.

Τα αντικείμενα αυτά  αποκτήθηκαν από δωρεές, ή κατευθείαν από τα χωριά με  εντατικές  έρευνες πεδίου ή από ιδιωτικές συλλογές. Τα περισσότερα αντικείμενα προέρχονται από περιοχές οι οποίες σήμερα κατέχονται από Τουρκικά στρατεύματα και είναι απρόσιτες για τους Ελληνοκυπρίους. Σε περιοχές της βόρειας Κύπρου όπως η Καρπασία, η Λάπηθος, ο Καραβάς, το Ριζοκάρπασο, η Μόρφου, η Ακανθού, το Βαρώσι-Αμμόχωστος, το Λευκόνοικο, η χειροτεχνία γνώρισε εξαιρετική ακμή.

Στην  συλλογή  του σημαντικού αυτού μουσείου υπάρχουν μοναδικά και ανεπανάληπτα  έργα λαϊκής τέχνης και προβιομηχανικής τεχνολογίας, όπως  υφαντά, κεντήματα, φορεσιές, δαντέλες, αγγεία, αργυρά και χρυσά  κοσμήματα

και σκεύη, ξυλόγλυπτα,  καλαθοπλεκτική, δερματοτεχνία, λαϊκή ζωγραφική, φιγούρες θεάτρου σκιών,  γεωργικά και άλλα εργαλεία.

Επίσης, στις συλλογές του Μουσείου υπάρχουν μεγάλες κατασκευές, όπως κάρο και δουκάνες για το αλώνισμα από το Λευκόνοικο, πήλινα πιθάρια, ξύλινες πρέσσες λαδιού,

αλακάτια (μαγκανοπήγαδα) και άλλα γεωργικά εργαλεία. Η σημαντική συλλογή του Μουσείου αποτελείται από αντικείμενα κατασκευασμένα από οργανικά υλικά, ευπαθή σε μικροργανισμούς και έτσι χρειάζονται συνεχή φροντίδα, συντήρηση και κατάλληλες περιβαλλοντολογικές συνθήκες ούτως ώστε να διαφυλαχθούν για τις επόμενες γενεές

Το 2001 με τη γενναιόδωρη προσφορά της Α.Μ. του Αρχιεπισκόπου Κύπρου κ.κ. Χρυσοστόμου, η σημαντική συλλογή της μ. Μαρίας Ελευθερίου-Γκαφφιέρο, όπως

και εκείνη του μ. Γ. Φιλή, παραχωρήθηκαν στο Μουσείο.

Πρόσφατα ολοκληρώθηκε η αρχειοθέτηση και επιστημονική περιγραφή της συλλογής της Μαρίας Ελευθερίου-Γκαφφιέρο (Καταγραφή Συλλογής Μαρίας Ελευθερίου-Γκαφφιέρο)

Εξαιρετικής σημασίας είναι η μόνιμη αίθουσα Θεάτρου σκιών. Το Μουσείο Λαϊκής Τέχνης διαθέτει τη μόνη ολοκληρωμένη συλλογή από φιγούρες θεάτρου σκιών, σχεδόν όλων των καραγκιοζοπαιχτών που υπηρέτησαν την τέχνη του θεάτρου σκιών στην Κύπρο (οι μεγαλύτερες συλλογές ανήκουν κυρίως στο Νίκο Ιωάννου και στο Χριστόδουλο Πάφιο), οι οποίες προβάλλονται στην αίθουσα θεάτρου σκιών του μουσείου (εγκαινιάστηκε το 2009).

Οι δωρεές συνεχίζονται εως και σήμερα. Ενδεικτικά το 2014 ο καραγκιοζοπαίκτης Χριστάκης Χατζηττοφης δώρισε μεγάλο μέρος της  συλλογής του, η οποία περιλαμβάνει σημαντικά σύνεργα των παραστάσεών του (φωτογραφικό υλικό, εργαλεία, σκηνικά, φιγούρες).

Το Μουσείο έχει μια μεγάλη συλλογή αργυροχρυσοχοϊας από δωρεές, όπως είναι  αυτή του κατεχόμενου μοναστηριού  του Αποστόλου Ανδρέα (1954), η οποία περιλαμβάνει κυρίως κοσμήματα, τάματα που πρόσφερε ο κόσμος στο μοναστήρι.

 Επιπλέον,  από το 2011 η συλλογή του Μουσείου Αργυροχρυσοχοΐας Κύπρου φιλοξενείται στο Μουσείο Λαϊκής Τέχνης Κύπρου.